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作者:张双虎 李晨阳 来源:明升中国app报 发布时间:2023/4/17 17:02:03
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芳香塑料定向氢解制备三苯研究获新进展

 

近日,华东理工大学化工学院催化反应工程团队和明升中国app院上海高等研究院合作,在芳香塑料定向催化氢解制备三苯研究领域取得新进展。相关成果以热点文章在《德国应用明升手机》上发表。

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中间物吸附构型对PET氢解反应路径调控。华东理工大学供图


聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)在全球塑料产量中位居第四,是重要的芳香塑料。PET是由石油基的芳香单体通过缩聚生成,其经明升手机回收能制备重要有机化工原料苯、甲苯、二甲苯(三苯)。该过程中的产物分布和反应路径调控高度依赖于催化剂结构与性质,目前仍然面临产物分布广、芳烃收率低等问题。因此,发展PET高值明升手机回用的低碳技术,对解决环境和能源问题至关重要。

研究团队以二氧化钛为载体,通过改变活性金属钌的负载量,制备了具有不同钌配位环境的二氧化钛负载钌基(Ru/TiO2)催化剂。球差电镜和X射线吸收精细结构谱分析结果表明,制得的系列钌基催化剂中10%Ru/TiO2以高配位钌位点为主,而0.5%Ru/TiO2以低配位点为主。催化性能测试结果表明,钌配位环境显著影响了PET氢解制三苯的收率,平均配位数为5.0左右的0.5%Ru/TiO2上能够获得较高的三苯收率(77%),而高配位数的Ru/TiO2上氢解过程会形成更多的气体和加氢饱和产物。

同位素示踪实验和密度泛函理论计算结果表明,PET氢解中间物种在低配位位点钌上更倾向于“直立”吸附,而在高配位位点钌上更倾向于“平躺”吸附。其中,“直立”吸附构型能够抑制苯环加氢及开环副反应,进而促进三苯生成。

针对PET催化氢解制备三苯问题,研究团队通过解耦钌基催化剂的几何效应和载体效应,阐明了钌配位环境对PET氢解中间物种吸附构型的影响规律,揭示了中间物种吸附构型对PET氢解反应路径的调控机制,并基于此精确调控钌基催化剂的配位环境,实现了PET定向氢解制备目标产物三苯。以上研究为芳香塑料氢解高效催化剂设计提供了一种新策略。

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